Nutrients distribution and mixing behavior at Hangzhou Bay and its adjacent sea in autumn 2021
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摘要:
营养盐是构成海洋生物资源的物质基础，也是我国近岸海域最主要的污染因素。本文基于2021年9月杭州湾及其邻近海域的调查资料，分析了该海域营养盐的形态、结构和分布特征，探讨了营养盐污染的潜在来源及影响因素。结果表明，总氮（total nitrogen，TN ）平均浓度为1153 μg/L，硝酸盐氮（NO3-N）和溶解性有机氮（dissolved organic nitrogen，DON）是氮元素的主要形态，分别占TN的40.9%和39.1%；总磷（total phosphorus，TP）平均浓度为112 μg/L，颗粒态磷（particulate phosphorus，PP）是磷元素的主要形态，占TP的61.7%。在空间分布上，各形态营养盐整体上呈现由近岸向远岸浓度梯度降低的趋势；嵊泗海域表、底层浓度差异明显。除颗粒态营养盐比值（氮磷比）小于16外，其他各形态营养盐比值远高于16，调查海域呈现显著的磷限制。NO3-N、无机氮（dissolved inorganic nitrogen，DIN）、溶解性总氮（dissolved total nitrogen，DTN）、TN与盐度的相关系数分别为0.757、0.736、0.693、0.710，呈现保守行为，浓度变化主要由咸淡水混合过程控制；氨氮（NH4-N）、亚硝酸盐氮（NO2-N）、DON及磷的各种形态与盐度相关系数均小于0.5，呈现非保守行为，其浓度变化受河流输入、陆源污染、海水养殖及生物地球化学循环过程等多种因素的共同作用。
Abstract:Nutrients are essential elements for phytoplankton growth and also are the main pollution elements in China’s coastal waters. Based on the investigation of Hangzhou Bay and its adjacent sea in September of 2021, the structure and distribution characteristics of nutrients, the potential pollution sources of seawater were explored. According to the results, the average concentration of total nitrogen (TN) was 1153 μg/L and the main components of nitrogen were NO3-N and dissolved organic nitrogen (DON) with the proportions of 40.9% and 39.1%, respectively. The average concentration of total phosphorus (TP) was 112 μg/L and the main components of phosphorus was particulate phosphorus (PP) with the proportion of 61.7%. Nutrients spatial distribution of surface water showed that the concentrations decreased gradually from nearshore to offshore, and nutrients distributions of bottom layer in Shengsi area were significantly different with surface layer. The vast majority of N/P ratios (except PN/PP) were generally greater than 16 indicating P-limited. Concentrations of NO3-N, dissolved inorganic nitrogen (DIN), DTN and TN were positively correlated with salinity (correlation coefficient were 0.757, 0.736, 0.693 and 0.710) which indicated their behaviors were conservative, and the concentrations were mainly controlled by the mixing with seawater. Correlation coefficients of NH4-N, NO2-N, DON and phosphorus were less than 0.5, which indicated their behaviors were non-conservative. Their concentrations were affected by river input, human activities, offshore input and biogeochemical cycle.
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Keywords:
- Hangzhou Bay /
- nutrients /
- distribution characteristics /
- N/P
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营养盐是构成生物资源的物质基础，当营养盐的浓度和结构适宜时，有利于维持海域生态系统平衡，反之会导致水体富营养化，促进浮游植物过度生长，在一定条件下甚至诱发赤潮等生态灾害。海水中营养盐主要以溶解态和颗粒态形式存在，其中溶解态通常分为溶解无机态和溶解有机态。溶解态和颗粒态之间可以相互转化，颗粒态是溶解态的重要动态补充源[1]。研究表明，当水体中溶解无机态营养盐浓度不足时，浮游植物会吸收溶解有机态营养盐进行补充，如尿素、氨基酸等[2-4]。因此，开展营养盐形态研究具有非常重要的意义。
杭州湾是浙江人口最密集、经济最发达的地区，是长三角地区的重要组成部分[5-6]。随着社会经济的高速发展，近年来，由于工农业生产和生活污水等陆源污染物的不断输入[7-8]，杭州湾及其邻近海域的水环境持续恶化，营养盐浓度成倍增加，成为严重富营养化海域，危害海洋生态健康，降低渔业环境质量[9-10]。因此，调查这一海域中营养盐浓度、结构及分布特征，对浙江乃至长三角地区经济发展都具有重要的现实意义。杭州湾及其邻近海域营养盐的分布与富营养化已有较多研究[11-14]，但主要关注对象均为溶解无机态，对溶解有机态和颗粒态的探究较少，并且存在调查时间久远、调查范围局限等问题。本文根据2021年9月的调查数据，对杭州湾及其邻近海域的营养盐浓度、结构、分布特征及混合行为进行了研究，并对其影响因素进行了初步讨论，研究结果可为杭州湾的环境管理和生态保护提供科学依据。
1 材料与方法
1.1 研究区域
杭州湾位于浙江省东北部，东与东海相连，西有钱塘江注入，湾口北侧与长江口相邻，南侧与舟山群岛相连并有甬江汇入，湾口外侧是著名的舟山渔场。杭州湾湾口宽约95 m，由口内至口外逐渐变宽，形成一个海域宽阔、潮差大、流速急的喇叭形河口海湾。河口海湾的生态环境受自然因素和人为因素的协同作用影响。除长江冲淡水、钱塘江等为杭州湾及其邻近海域带来了丰富的营养盐之外，上升流、台湾暖流、江浙沿岸流等也与该海域存在营养盐交换，环杭州湾大湾区的建设更是给其生态环境带来了巨大挑战。本研究于2021年9月对杭州湾及其邻近海域进行调查，布设28个调查站位（图1），其中红色点位表示采集表、底层样品，其余点位只采集表层样品。
1.2 样品采集和分析方法
样品采集按照《海洋监测规范 第3部分：样品采集、贮存与运输》（GB 17378.3－2007）执行。平行采集水样两份，其中一份水样通过0.45 μm孔径的醋酸纤维膜（预先用1∶10 HCl 浸泡24 h，并用Milli-Q水洗至近中性）过滤后冷冻保存，用于测定氨氮（NH4-N）、硝酸盐氮（NO3-N）、亚硝酸盐氮（NO2-N）、活性磷酸盐（soluble reactive phosphate，SRP）、溶解态总氮（dissolved total nitrogen，DTN）、溶解态总磷（dissolved total phosphorus，DTP）；另一份水样用聚醚砜膜（处理方法与醋酸纤维滤膜相同）现场过滤，滤膜于−20 ℃下冷冻保存，用于测定颗粒态磷（particulate phosphorus，PP）、颗粒态氮（particulate nitrogen，PN）。
无机态样品带回实验室解冻后立即测定，测定方法为流动分析法（HY/T 147.1－2013），测定仪器为营养盐连续流动分析仪（德国Seal公司，AA500）；其中NH4-N使用水杨酸钠法，NO2-N使用重氮−偶氮法，NO3-N经铜−镉还原后使用重氮−偶氮法，SRP使用磷钼蓝法测定，检出限分别为1.08 μg/L、0.35 μg/L、0.60 μg/L、0.72 μg/L。DTN、DTP、PN和PP均采用碱性过硫酸钾氧化法消化后测定，DTN、DTP检出限分别为20.0 μg/L、10.0 μg/L。
无机氮（dissolved inorganic nitrogen，DIN） = NO3-N + NO2-N + NH4-N；溶解有机氮（dissolved organic nitrogen，DON） = DTN − DIN；溶解有机磷（dissolved organic phosphorus，DOP） = DTP − SRP；总氮（total nitrogen，TN） = DTN + PN；总磷（total phosphorus，TP） = DTP + PP。
样品在分析过程中严格按照《海洋监测规范 第2部分：数据处理与分析质量控制》（GB 17378.2－2007）的要求进行质量控制，通过添加空白样、平行样和有证标准物质来保证分析数据的精密性和准确性。
本文数据分析与处理使用Excel，平面分布图使用Ocean Data View软件绘制，相关性使用SPSS软件分析。
2 结果与讨论
2.1 营养盐浓度及分布特征
2.1.1 营养盐浓度
表1列出了2021年9月杭州湾及其邻近海域表层水体中各种形态营养盐浓度的平均值和变化范围。图2为调查海域表层水体TP及TN的组成图。TP、DTP、PP的平均浓度分别为112 μg/L、37.7 μg/L和69.6 μg/L，PP和DTP分别占TP的61.7%和38.3%；SRP和DOP浓度范围相似，平均值分别是21.6 μg/L和16.1 μg/L，分别占DTP的57.2%和42.8%。调查海域磷主要以PP形态存在，SRP和DOP占比较低。颗粒物表面易吸附SRP以及浮游植物“奢侈吸收储存”磷元素的机制是导致PP浓度较高的主要原因[15-16]。
表 1 调查海域表层各形态营养盐的浓度Tab. 1 Concentration of different nutrients in surface water of study area营养盐形态 浓度范围/μg·L−1 平均值/μg·L−1 SD
/μg·L−1磷形态 TP 31.1～272 112 64.1 PP 26.9～205 69.6 48.3 DTP 4.20～83.4 37.7 21.9 DOP 0.813～54.1 16.1 13.0 SRP 0.360～57.2 21.6 17.8 氮形态 TN 490～2235 1153 497 DTN 358～1930 995 454 PN 41.8～354 158 96.9 DON 11.8～948 451 265 DIN 49.9～1567 545 402 NO3-N 45.1～1529 472 395 NH4-N 1.94～712 68.3 138 NO2-N 0.482～13.2 4.45 3.62 杭州湾及其邻近海域各形态氮的浓度变化较大。TN、DTN和PN平均浓度分别为1153 μg/L、995 μg/L和158 μg/L，DTN和PN分别占TN的86.3%和13.7%，DTN为TN的主要存在形态，颗粒态中氮的浓度相对较低。DIN和DON的平均浓度分别为545 μg/L和451 μg/L，分别占DTN 的51.2%和48.8%，均为DTN的主要存在形态。NH4-N、NO2-N、NO3-N平均浓度分别是68.3 μg/L、4.45 μg/L、472 μg/L，占DIN的比例依次为13.1%、1.45%、85.4%，NO3-N为DIN以及TN的主要存在形态。杭州湾DIN的形态组成与我国钦州湾、广海湾、莱州湾[17-19]等多数海湾相似，除局部海域因贫氧或大量污水排入出现以NH4-N为主的结构外，绝大部分海域的DIN以NO3-N为主要形态。
2.1.2 平面分布特征
（1）表层分布特征
杭州湾水体中SRP、DOP、PP和TP的浓度总体上呈现由湾内向湾外逐渐降低的趋势（图3），陆源排污、海水养殖和咸淡水的物理混合过程是影响磷元素分布的主要因素。其中，SRP和DOP高值区分别出现在上海金山工业区和甬江入海口附近。上海市金山工业区处于长江三角洲经济圈中心位置，工业污水和居民生活污水排放可能是SRP的主要来源；甬江沿岸工农业发展迅猛，人口密集，污染严重，生活污水及果蔬农药中含有的大量有机磷，随甬江排入杭州湾，导致湾内DOP浓度增大。此外，杭州湾东北部、东南部海域存在多个养殖区及排污口，导致周边海域SRP浓度也显著偏高。统计分析表明，PP与悬浮颗粒物（SPM）呈显著正相关关系（r=0.953，p<0.01），PP主要受SPM浓度影响。9月为长江口地区丰水期，降雨量较大[20-21]，甬江、钱塘江携带大量SPM及泥沙汇入杭州湾，导致湾内及甬江入海口处出现PP的高值区，并向湾口方向逐渐降低。此外，长江冲淡水从湾口东北部海域进入杭州湾，携带的SPM对PP空间分布也产生影响[22]。TP和PP具有相似的空间分布特征，主要受控于水体中SPM的分布。
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图 3 调查海域表层营养盐平面分布特征（μg/L）Fig. 3 Spatial distribution of differrent nutrients in surface water of study area（μg/L）NO3-N、DIN、DTN和TN的浓度整体呈现近岸高、远岸低的趋势，浓度梯度明显，且在长江口和杭州湾内有明显的高值区（图3），说明长江和钱塘江汇入是调查海域NO3-N、DIN、DTN和TN的主要来源，海水和河水混合产生的物理稀释作用是影响平面分布的主要原因[8]。NH4-N在舟山以东海域出现高值区，主要受舟山的工业废水和生活污水排入调查海域[23]并与台湾暖流[24]在舟山以东汇合的影响。DON整体呈现从湾内向湾外降低的趋势，湾内浓度最高，表明杭州湾入海的水体中含有大量的有机氮；PN的浓度相对DTN明显偏低，不是水体中氮元素的主要存在形式；PN与SPM呈显著正相关关系（r=0.812，p<0.01），表明PN与SPM浓度密切相关。空间分布表明，调查海域氮元素分布主要受DIN和DON影响，其中DIN的主要来源为长江冲淡水和金山工业区周边海域排放的陆源污水；DON主要由钱塘江输入杭州湾。
（2）嵊泗海域分布特征
嵊泗海域水团复杂，其西北侧的长江口和西侧的杭州湾携带了大量营养物质输入海洋，东侧50 m等深线处有台湾暖流经过，且常年处于上升流区域[25]。各形态营养盐表、底层平面分布如图4所示。表、底层SRP和DIN均呈现由近岸至外海浓度逐渐降低的趋势；SRP底层浓度高于表层，可能是由于吸附于颗粒物表面的SRP随颗粒物缓慢沉降，并于底层被再次释放；DIN表层高浓度区域远大于底层，在靠近长江口和杭州湾附近出现高值区，主要受长江冲淡水和杭州湾径流的影响。DOP和DON的表、底层浓度呈现出较大的差异，表层DOP和DON在嵊泗列岛周围出现高值区，主要是因为养殖过程中大量含有高浓度有机污染物的废水排放入海，如网箱养殖的鱼类排泄物和残余饵料[26]；此外，嵊泗列岛处于上升流区域，上升流将底层大量有机质带到表层并由浮游生物分解，使该区域有机态营养盐浓度变高。PN（除表层）和PP在靠近杭州湾区域出现高值区，且底层浓度明显高于表层，主要受河流输入时携带的大量泥沙以及颗粒物发生沉降和再悬浮的影响；表层PN在东南海域出现高值区，可能是由于受到外海高盐水的影响。TN和TP表、底层空间分布与DIN和SRP高度相似，表明在多重影响下，陆源输入对嵊泗海域氮、磷营养盐分布的影响最大。
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图 4 嵊泗海域营养盐平面分布特征（μg/L）Fig. 4 Spatial distribution of nutrients in the sea around Shengsi（μg/L）2.2 营养盐结构
氮、磷摩尔比值（N/P）是考察水体营养盐结构的重要指标，偏高或偏低都可能导致浮游植物的生长受到限制，一般认为N/P大于16（Redfield比值）时浮游植物的生长受磷限制，小于16时呈现氮限制[27-28]。考虑到浮游植物并非只吸收无机态营养盐，部分有机态营养盐也会被直接吸收利用，且颗粒态营养盐与溶解态营养盐之间存在迁移转化，本文同时分析了DIN/SRP、DON/DOP、PN/PP、TN/TP及其分布情况（图5），以更全面地研究营养盐形态对浮游植物生长的潜在影响。
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图 5 调查海域不同形态营养盐比值的平面分布Fig. 5 Spatial distribution of N/P of different forms in study areaDIN/SRP范围为27.6～1268，平均值为247，远高于16，主要是受陆源输入导致氮增加和“限磷”政策导致磷减少的影响。杭州湾及其邻近海域营养盐比例严重失调，SRP为浮游植物生长的限制因素。本次调查DIN/SRP与2015年9月杭州湾的调查结果[29]相比升高了60%，说明氮、磷失衡情况可能进一步加剧。DIN/SRP的高值区出现在舟山渔场以南和嵊泗列岛东北部，主要原因是这两个区域SRP浓度均低于检出限，而DIN因养殖业污水排放等因素的影响浓度相对较高。DON/DOP范围为15.1～242，平均值为74.5，呈现P限制；高值区主要位于上海金山工业区与东海大桥之间，可能与沿岸发达的工业生产所排放的废水中含有大量DON有关。PN/PP范围为1.73～12.3，平均值为5.71，普遍小于16，呈现N限制，主要与SMP易吸附SRP导致PP浓度较高相关。在陆源输入、养殖污水排放、上升流等因素的综合影响下，TN/TP范围为11.9～43.2，平均值为27.3，低值区位于湾内，高值区位于长江口、舟山渔场和嵊泗列岛周围。
2.3 各形态营养盐与盐度的关系
调查水域中SRP、PP、DTP、DOP和TP与盐度的相关系数（r）均小于0.5，不具有显著的相关性。浓度整体分布趋势为淡水端高、海水端低（表2、图6）。SRP浓度先随盐度增加有所升高，在盐度为5.8处出现峰值（57.2 μg/L）；当盐度继续增大时，SRP浓度逐渐降低，之后因生活污水、养殖尾水排放等因素的影响呈波动状态。SRP的分布特征主要受两个因素影响：一是杭州湾沿岸工农业生产发达，人口密集，人类生活污水及工农业含磷废水的排放使低盐度水域SRP浓度较高[30]；二是SRP在河口区域具有缓冲现象，SPM与水体中SRP发生了固液面的吸附—解吸作用[31-32]，即高浓度的SRP被SPM吸附，随着盐度升高在低浓度水体中解吸。
表 2 各形态营养盐与盐度的相关性Tab. 2 Correlation between different forms of nutrients and salinity参数 NH4-N NO2-N NO3-N DTN PN DIN DON TN SRP DTP PP DOP TP 相关系数（r） 0.148 0.147 −0.757 −0.736 −0.405 −0.693 −0.209 −0.710 −0.480 −0.502 −0.378 −0.185 −0.406 显著性（P） 0.452 0.456 0.000 0.000 0.050 0.000 0.286 0.000 0.010 0.007 0.068 0.347 0.055 ![]()
图 6 不同形态磷的浓度随盐度的变化Fig. 6 Correlation between concentration of different forms of phosphorus and salinityNO3-N、DIN、DTN、TN的浓度分布特征相似，即淡水端高、海水端低（图7），与盐度均呈显著负相关关系（p<0.05，表2），相关系数分别为0.757、0.736、0.693、0.710，表明氮元素浓度变化主要受淡水和海水混合产生的物理稀释作用影响，与化学过程和水体中浮游生物活动的关系较小，其行为是保守的。NH4-N、NO2-N、PN和DON的浓度分布与盐度相关性很弱，相关系数依次为0.148、0.147、0.405、0.209，均小于0.5，呈非保守特征，其浓度变化受咸淡水混合的物理过程影响较小，受化学过程和生物活动的影响较大[33]。
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图 7 不同形态氮的浓度随盐度的变化Fig. 7 Correlation between concentration of different forms of nitrogen and salinity3 结 论
（1）杭州湾及其邻近海域各形态氮的浓度呈现近岸高而远岸低的空间分布特征，主要是受长江和钱塘江等河流输入的影响。NO3-N是氮的主要形态，其余依次为DON、PN、NH4-N、NO2-N。各形态磷呈现相似的空间分布特征，陆源排污、海水养殖和咸淡水的物理混合过程是影响磷分布的主要因素。PP是磷的主要形态，其余依次为SRP、DOP，三者浓度相差较大。
（2）嵊泗海域各形态营养盐表、底层差异明显，高值区出现在靠近长江口和杭州湾一侧，陆源输入是影响嵊泗海域氮、磷营养盐分布的主要因素。
（3）调查海域营养盐比例严重失调。除PN/PP小于16外，DIN/SRP、DON/DOP和TN/TP远高于16，调查海域呈现显著的磷限制。
（4）杭州湾及其邻近海域NO3-N、DIN、DTN、TN具有保守特征，其行为主要受咸淡水的物理混合过程控制；而SRP、DTP、DOP、PP、TP、NH4-N、NO2-N、DON、PN的行为呈现非保守的特征，受咸淡水混合过程中的化学过程和生物活动的影响较多。
（5）本文基于调查获取的数据信息，仅对杭州湾及其邻近海域的水质状况、营养盐结构、平面分布等进行了初步探讨，对杭州湾营养盐输入和输出通量、营养盐结构失衡导致的富营养化及连锁生态效应等问题并未涉及，未来仍需在这些方面进行深入研究和讨论。
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图 3 调查海域表层营养盐平面分布特征（μg/L）
Fig. 3. Spatial distribution of differrent nutrients in surface water of study area（μg/L）
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图 4 嵊泗海域营养盐平面分布特征（μg/L）
Fig. 4. Spatial distribution of nutrients in the sea around Shengsi（μg/L）
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图 5 调查海域不同形态营养盐比值的平面分布
Fig. 5. Spatial distribution of N/P of different forms in study area
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图 6 不同形态磷的浓度随盐度的变化
Fig. 6. Correlation between concentration of different forms of phosphorus and salinity
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图 7 不同形态氮的浓度随盐度的变化
Fig. 7. Correlation between concentration of different forms of nitrogen and salinity
表 1 调查海域表层各形态营养盐的浓度
Tab. 1 Concentration of different nutrients in surface water of study area
营养盐形态 浓度范围/μg·L−1 平均值/μg·L−1 SD
/μg·L−1磷形态 TP 31.1～272 112 64.1 PP 26.9～205 69.6 48.3 DTP 4.20～83.4 37.7 21.9 DOP 0.813～54.1 16.1 13.0 SRP 0.360～57.2 21.6 17.8 氮形态 TN 490～2235 1153 497 DTN 358～1930 995 454 PN 41.8～354 158 96.9 DON 11.8～948 451 265 DIN 49.9～1567 545 402 NO3-N 45.1～1529 472 395 NH4-N 1.94～712 68.3 138 NO2-N 0.482～13.2 4.45 3.62 
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表 2 各形态营养盐与盐度的相关性
Tab. 2 Correlation between different forms of nutrients and salinity
参数 NH4-N NO2-N NO3-N DTN PN DIN DON TN SRP DTP PP DOP TP 相关系数（r） 0.148 0.147 −0.757 −0.736 −0.405 −0.693 −0.209 −0.710 −0.480 −0.502 −0.378 −0.185 −0.406 显著性（P） 0.452 0.456 0.000 0.000 0.050 0.000 0.286 0.000 0.010 0.007 0.068 0.347 0.055
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