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  • ISSN 1007-6336
  • CN 21-1168/X

青岛市典型海岸带表层沉积物中邻苯二甲酸酯的组成、分布特征及生态风险评价

张道来, 刘娜, 朱志刚, 路晶芳, 林学辉, 张媛媛, 侯国华, 印萍

张道来, 刘娜, 朱志刚, 路晶芳, 林学辉, 张媛媛, 侯国华, 印萍. 青岛市典型海岸带表层沉积物中邻苯二甲酸酯的组成、分布特征及生态风险评价[J]. 海洋环境科学, 2016, 35(5): 652-657. DOI: 10.13634/j.cnki.mes20160503
引用本文: 张道来, 刘娜, 朱志刚, 路晶芳, 林学辉, 张媛媛, 侯国华, 印萍. 青岛市典型海岸带表层沉积物中邻苯二甲酸酯的组成、分布特征及生态风险评价[J]. 海洋环境科学, 2016, 35(5): 652-657. DOI: 10.13634/j.cnki.mes20160503
ZHANG Dao-lai, LIU Na, ZHU Zhi-gang, LU Jing-fang, LIN Xue-hui, ZHANG Yuan-yuan, HOU Guo-hua, YIN Ping. Distribution,chemical composition and ecological risk assessment of phthalic acid esters in surface sediments from typical coastal zones of Qingdao City[J]. Chinese Journal of MARINE ENVIRONMENTAL SCIENCE, 2016, 35(5): 652-657. DOI: 10.13634/j.cnki.mes20160503
Citation: ZHANG Dao-lai, LIU Na, ZHU Zhi-gang, LU Jing-fang, LIN Xue-hui, ZHANG Yuan-yuan, HOU Guo-hua, YIN Ping. Distribution,chemical composition and ecological risk assessment of phthalic acid esters in surface sediments from typical coastal zones of Qingdao City[J]. Chinese Journal of MARINE ENVIRONMENTAL SCIENCE, 2016, 35(5): 652-657. DOI: 10.13634/j.cnki.mes20160503

青岛市典型海岸带表层沉积物中邻苯二甲酸酯的组成、分布特征及生态风险评价

基金项目: 

国家自然科学基金资助项目 41306064

国土资源部公益性行业基金项目 201411072

中国地质调查局地质调查工作项目 GZH201100203,12120113015400

国家科技基础性工作专项 2013FY112200

详细信息
    作者简介:

    张道来(1984-),男,山东胶州人,助理研究员,主要从事环境有机地球化学研究工作,E-mail:zhangdaolai1984@163.com

    通讯作者:

    印萍(1971-),女,辽宁辽阳人,研究员,主要从事海岸带环境演化研究工作,E-mail:1419685757@qq.com

  • 中图分类号: P736

Distribution,chemical composition and ecological risk assessment of phthalic acid esters in surface sediments from typical coastal zones of Qingdao City

  • 摘要:

    在青岛市典型海岸带区域采集25个表层沉积物样品,对美国环境保护署(USEPA)优先控制的6种邻苯二甲酸酯(PAEs)化合物含量进行测定,并对其分布特征、污染水平进行研究,同时展开了生态风险评价。青岛周边典型海岸带表层沉积物中6种PAEs中仅测定出邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)3种,3种PAEs总量为17.10×10-9~3446.49×10-9,各检出物质含量范围由高到低依次为:DEHP(ND~3209.83×10-9),DBP(ND~2744.35×10-9),DMP(1.70×10-9~95.45×10-9)。其中个别海岸带样品中PAEs污染较严重,但与国内外海洋沉积物中PAEs含量水平相比处于中等偏低水平。生态风险评价显示,除少数站点外,青岛市典型海岸带表层沉积物中PAEs污染物对环境危害较低。

    Abstract:

    In order to investigate and assess the pollution level of phthalic acid esters (PAEs) in surface sediments from typical coastal zones of Qingdao City, Shandong Province, 25 surface sediments samples were collected and contents of 6 PAEs compounds that classified by the U.S. Environmental Protection Agency (USEPA) as priority pollutants were determined. The results indicated only 3 compounds of the 6 PAEs were detected. The total concentrations of the detected PAEs in sediments ranged from 17.10×10-9 to 3446.49×10-9, and various concentrations of PAEs were ordered by DEHP (ND~3209.83×10-9) > DBP (ND~2744.35×10-9) > DMP (1.70×10-9~95.45×10-9). Comparing with other areas around the world, the surface sediments from typical coastal zones in Qingdao City of PAEs pollution were in the middle level. The result of the ecological risk assessment shows little negative effect for most individual PAEs in surface sediments of typical coastal zones around Qingdao City.

  • 邻苯二甲酸酯(Phthalic acid esters,PAEs)又称酞酸酯,作为一类重要的有机化合物主要用作塑料增塑剂,也可用作农药载体、驱虫剂、化妆品、香味品、润滑剂和去泡剂的生产原料。环境中微量 PAEs 可产生扰乱人和动物内分泌的生化和整体效应,是环境内分泌干扰化合物中的一类[1]。随着塑料制品的无节制使用,大量的PAEs进入环境,同时由于其难降解性,短时间内PAEs并不会被分解,而是广泛的存在于大气、降尘、土壤、沉积物以及生物体中,随着时间的推移,会逐渐的从基体中游离出来,影响生态环境及人类的健康,故成为全球最普遍的污染物之一[2-5]。PAEs 巨大的危害性已经引起了各国政府及相关组织的高度关注,美国国家环保署(USEPA)将邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸丁苄酯(BBP)、邻苯二甲酸二辛酯(DnOP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)6种PAEs确定为环境优先控制污染物[6],我国也将DMP、DBP和DnOP列入“中国环境优先控制污染物黑名单”[7]。PAEs可以通过径流、大气传输等多种途径进入河流及海洋环境中,由于其强疏水和低降解等特性可被沉积物吸附并长期赋存,于是在河流、海岸带沉积物中高度累积[8],对周围环境产生潜在危害,已引起人们广泛重视[9-14]

    海岸带区域是一个复合生态系统,突出的资源与环境优势,使其成为与人类生存发展最为密切的区域,是经济发展与环境保护的矛盾统一体。随着海岸带人口快速集中和经济总量规模化聚集,海岸带面临着富营养化严重、各类污染物含量陡增等各类问题[15]。青岛地处山东半岛南部,东南濒临黄海,海岸线长且多曲折,岛屿环绕,山岭岸角之间构成形态多异、特点不同的多处海湾。凭借着其优美的海岸环境吸引了众多的游客,在带动青岛经济发展的同时,也给青岛市海岸带环境带来沉重的负担,尤其是邻苯二甲酸酯等危害高、存在久的有机污染物污染急需深入研究。先前也有研究关注岛城环境中有机污染物的污染状况,但仅限于近海海域、大气、植被等[16-19]关于多环芳烃等的研究,对于邻苯二甲酸酯类环境内分泌干扰物的研究却鲜有涉及。本文通过对青岛市典型人类活动区海岸带表层沉积物中PAEs化学组成、含量分布、污染水平进行研究探讨,同时对其潜在生态风险进行评价,从而对青岛市濒临海域海岸带PAEs的污染状况做一系统评估,为青岛市海岸带保护和可持续发展提供基础数据支撑。

    于2015年4~5月,采集青岛市典型人类活动区海岸带表层沉积物样品25个。样品采集站位如图 1所示。除去植物残体后,装入洁净铝箔袋中密封避光冷冻保存,运至实验室,经冷冻干燥后立即装入棕色磨口玻璃瓶密封,将阴干后的样品进行研磨,过100目的筛网待测。

    图  1  青岛市典型海岸带表层沉积物采集站位
    Fig.  1  Location of the surficial sediments of typical coastal zones of Qingdao City

    准确称取 5.0 g沉积物样品于 60 mL 具塞玻璃试管中,加入适量无水Na2SO4和 25.0 mL CH2Cl2,充分混匀,超声波提取20 min,静置;加Cu除S,30 ℃旋蒸至近干,加入 1.0 mL 的CH3COOC2H5溶解后转移至装有 1.0 g 硅胶的玻璃固相萃取小柱(用10 mL CH3COOC2H5预淋洗小柱,并弃去淋洗液),然后用10.0 mL CH3COOC2H5淋洗并收集淋洗液,于30℃水浴中用N2吹扫至近干,最后用CH3COOC2H5定容至0.5 mL,供 GC-MS 测定[20]

    HP-5MS毛细管色谱柱(30.0 m× 0.25 mm×0.25 μm),流速1.2 mL/min恒流模式,进样口温度300℃,脉冲不分流进样模式,体积1.0 μL,升温程序为初始柱温100℃,保持0.5 min,以40℃/min升至300℃,保持6.0 min直至待测组分全部流出,载气为高纯He(> 99.999%),EI离子源(70 eV),接口温度290℃,四极杆温度150℃[21]

    通过对青岛市典型海岸带25个表层沉积物分析,发现在6种优控PAEs中共测定出3种。其中DEHP的贡献率最高,为62.80%,站位检出率为84%,其次为DBP,贡献率为32.63%,站位检出率为60%,排名第三位的为DMP,贡献率为4.57%,但站位检出率却达到100%,而另外三种美国环保署确定的邻苯二甲酸酯类环境优先控制污染物均未检出。从组成结构来看,青岛市典型海岸带近岸沉积物中PAEs化学组成DEHP、DBP比重较大,占检出3种PAEs总量的95.43%,3种物质含量范围分别为:DEHP(ND~3209.83×10-9),DBP(ND~2744.35×10-9),DMP(1.70×10-9~95.45×10-9)。这表明青岛市典型海岸带近岸表层沉积物中PAEs成分以较难被降解的高分子量的PAEs化合物居多,这与我国河流及湖泊沉积物中主要的PAEs污染物为DMP、DBP、DEHP相符,尤其是DEHP使用最广泛,其吸附能力强且难降解[22-23],通常可作为沉积物中PAEs污染的标志物。

    对美国环保署确定的6种优先控制PAEs污染物本研究共检出3种,含量高低依次为DEHP、DBP和DMP,其余3种PAEs均未检出。表层沉积物中6种PAEs含量范围为17.10×10-9~3446.49×10-9,平均含量为666.89×10-9。QB3检出的PAEs总量最高,QB8站点含量最低,其中QB8、QB9、QB11仅检出DMP一种PAEs。结合当前海岸带周围城区主要定位功能,将青岛市典型海岸所采集的25个站点分为3个区域:胶南至胶州片区(QB1~QB6)、青岛市片区(QB7~QB18)、即墨片区(QB19~QB25),3个区域PAEs平均值为胶南市及胶州市(1295.23×10-9)>即墨市(698.67×10-9)>青岛市区(334.18×10-9)。这可能与青岛市区无较大污染源有关,而样品中检出的PAEs污染物主要用于塑料、橡胶的合成,其分布多与制造业相关。已报道的PAEs污染较重的区域多位于制造业加工厂排污点附近及农用地膜用量较大的农业区[24-27],而即墨、胶州、胶南等地为青岛市主要工业区集中地,且农业用地也多聚集在胶州、胶南地区,以上地区人类活动造成的PAEs通过地表径流和大气传输至海岸带,这可能是造成这些区域PAEs含量偏高的重要原因。

    目前有关沉积物中邻苯二甲酸酯的环境风险评价研究较少。Van Wezel等[28]通过对邻苯二甲酸酯内分泌干扰性的深入研究,认为DBP、DEHP、BBP、DEP和DHP 具有内分泌干扰性,并通过大量的体内和体外毒理实验提出了DEHP和DBP的环境风险限值(environmental risk limits,ERLs)概念,建议沉积物中DEHP和DBP的ERLs值分别为1000×10-9和700×10-9。当环境中的PAEs浓度<ERLs值时,认为不存在PAEs的内分泌干扰和生态毒性风险。我们参照美国土壤PAEs控制标准和治理标准对青岛市典型海岸带表层沉积物中DEHP与DBP的污染状况进行分析,结果如表 1所示。

    表  1  青岛市表层沉积物中PAEs含量特征与其环境风险限值
    Tab.  1  Concentration ranges of PAEs in sediments of typical coastal zones of Qingdao City and the environmental risk limits
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    青岛市典型海岸带表层沉积物中检出的优先控制PAEs化合物,DEHP含量除在QB25,QB3,QB5站点高于其环境风险限值,存在PAEs的内分泌干扰风险,其余站点均不存在PAEs的内分泌干扰和生态毒性风险,表明DEHP对青岛市海岸带周边环境生态风险水平较低。而对于沉积物中DBP含量,仅QB7,QB3站点高于环境风险阈值,其余站点含量也均在其环境风险限值以下,不存在生态毒性风险。DMP暂无环境风险限值参考,但本次研究中DMP在各站点检出率高达100%,也应引起重视。结果表明,青岛市典型海岸带表层沉积物均受到PAEs污染,不同站点PAEs污染状况存在差异。仅个别站点PAEs含量超出ERLs水平,对生态环境产生一定负面影响,但总体来看,影响较低。

    DBP和DEHP是被广泛应用且难降解的物质,普遍存在于全球环境中,已经引起了各国政府的广泛关注。因此,本研究将青岛市典型海岸带表层沉积物中PAEs含量与国内外其他环境中的含量进行比较,以全面客观了解青岛市典型海岸带表层沉积物中PAEs污染水平(表 2)。

    表  2  不同研究区域PAEs含量的比较
    Tab.  2  Values of PAEs in different areas of the world
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    表 2可知,青岛市典型海岸带表层沉积物中6种优先控制PAEs污染物主要为DMP,DBP与DEHP,与我国河流、湖泊及近海沉积物中检出的PAEs基本吻合,与国内其他研究区域相比,表层沉积物中DMP含量仅低于广州城区湖泊表层沉积物及广西茅尾海近岸表层沉积物,DBP含量与长江重庆段及广州城区湖泊表层沉积物、雷州半岛表层沉积物中DBP含量相当,比广西茅尾海近岸表层沉积物中DBP含量较高,与国内其他研究区相比处于较高水平,DEHP含量较高。同时将青岛市典型海岸带表层沉积物中PAEs含量与国外相关研究进行比较,DBP与DEHP含量远高于尼泊尔泻湖表层沉积物。DEHP含量与荷兰北部海域及北大西洋西班牙沿海海水中DEHP含量相当,远低于马来西亚河流中DEHP,但DBP含量与之相比较高。由表 2综合分析可见国内外近海均受到PAEs污染,青岛市典型海岸带表层沉积物中也同样遭到了PAEs污染,但受PAEs污染程度偏低。

    通过对青岛周边典型海岸带表层沉积物样品分析研究发现,该区域海岸带已受到邻苯二甲酸酯污染。美国环境保护署(EPA)优先控制的6种邻苯二甲酸酯化合物在青岛周边典型海岸带表层沉积物中仅测定出DMP,DBP,DEHP,3种检出PAEs总含量为17.10×10-9~3446.49×10-9,检出污染物含量范围由高到低依次为:DEHP(ND~3209.83×10-9),DBP(ND~2744.35×10-9),DMP(1.70×10-9~95.45×10-9)。邻苯二甲酸酯类污染物高含量区域主要为工农业集中的胶州、胶南及即墨等地海岸带,以上地区人类活动造成的PAEs通过地表径流和大气传输至海岸带,成为造成这些区域PAEs含量偏高的重要原因。青岛市典型海岸带表层沉积物中PAEs含量与国内外沉积物中PAEs含量水平相比研究区处于中等偏低水平。除个别站点外,青岛周边典型海岸带表层沉积物中PAEs污染对环境的潜在生态风险很低,但多种PAEs检出率较高,应引起重视。因此在大力发展岛城蓝色经济的同时要更加注重周边工农业区环境保护,控制邻苯二甲酸酯类增塑剂的使用,减少污染物排放,保护海岸带环境。

  • 图  1   青岛市典型海岸带表层沉积物采集站位

    Fig.  1.   Location of the surficial sediments of typical coastal zones of Qingdao City

    表  1   青岛市表层沉积物中PAEs含量特征与其环境风险限值

    Tab.  1   Concentration ranges of PAEs in sediments of typical coastal zones of Qingdao City and the environmental risk limits

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    表  2   不同研究区域PAEs含量的比较

    Tab.  2   Values of PAEs in different areas of the world

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出版历程
  • 收稿日期:  2015-11-28
  • 录用日期:  2015-12-29
  • 刊出日期:  2016-09-14

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