Using radium isotopes to estimate SGD flux in Gaochang bay, Shengsi
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摘要:
作为全球水循环的重要组成部分，海底地下水排放（SGD）是营养盐等陆源物质进入海洋的重要途径之一。本文利用天然放射性同位素223Ra、224Ra和228Ra对嵊泗岛高场湾SGD通量及及其所携带的营养盐通量进行了估算。研究表明，地下水中223Ra（16.7 ±2.9 dpm/100 L）、224Ra（479 ±18 dpm/100 L）、228Ra（97±4 dpm/100 L）的活度远高于近岸水体中223Ra（3.5 ±0.7 dpm/100 L）、224Ra（80 ±4 dpm/100 L）、228Ra（31±2 dpm/100 L）的活度。运用潮动力模型，基于223Ra和224Ra得到的SGD速率分别为7.6 cm/d和4.1 cm/d，而根据223Ra的离岸输送估算出SGD速率为22 cm/d。结合地下水端元营养盐的浓度计算得SGD携带的溶解无机氮（DIN）、溶解无机磷（DIP）、溶解硅（DSi）的排泄通量分别为593，4.16和241 μmol/（m2·s）。
Abstract:Submarine groundwater discharge(SGD) has been recognized as an important pathway for nutrients into ocean and plays an important role in global water cycle.In this study, seawater and groundwater samples were collected from the coast of Shengsi Island, Zhejiang Province and radium isotopes (223Ra, 224 Ra, 228 Ra) and nutrients were analyzed in the lab.Then SGD and its derived nutrients fluxes were estimated.The results showed that Radium activities in groundwater (223Ra:16.7 ±2.9 dpm/100 L, 224Ra:479 ±18 dpm/100 L, 228Ra:97 ±4 dpm/100 L) were much higher than those in seawater (223Ra:3.5 ±0.7 dpm/100 L, 224Ra:80 ±4 dpm/100 L, 228Ra:31±2 dpm/100 L).Moreover, the tidal-drived SGD rate were calculated to be 7.6 and 4.1 cm/d based on 223Ra and 224Ra, respectively.However, according to the decay of 223Ra with distance offshore, a SGD flux of 22 cm/d was derived.Based on SGD flux, the flux of dissolved inorganic nitrogen (DIN), dissolved inorganic phosphorous (DIP) and dissolved silicon (DSi) were calculated to be 593, 4.16 and 241 μmol/(m2·s), respectively.
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Keywords:
- submarine groundwater discharge /
- radium isotopes /
- eddy diffusion /
- nutrients /
- Shengsi Island
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海底地下水排放(submarine groundwater discharge，SGD)是指在不考虑水体组成、来源和驱动力的情况下，从海底进入相邻海域的所有水流，其组成包括陆源淡水和再循环海水[1]。在海岸带的陆-海相互作用过程中，SGD发挥着重要作用，被认为是水循环过程的重要组成部分[2]。与地表水(河水和海水等)相比，地下水中通常含有较高浓度的营养盐、痕量金属以及温室气体等成分，因此当携带高浓度营养物质的SGD进入近岸水体后，可能导致近岸水体富营养化和赤潮爆发等生态环境问题[3-4]。
近年来，天然镭同位素(包括223Ra、224Ra、226Ra和228Ra)在国内外已被广泛用于研究SGD和近岸水体混合过程，其中短半衰期223Ra(T1/2=11.4 d)和224Ra(T1/2=3.7 d)能对几天到几周时间尺度上的水体混合等过程进行有效示踪[5-9]。镭同位素在淡水中易吸附在颗粒物上，而随着盐度升高镭会解吸进入水体。在陆-海交界面(如沙滩等区域)，随着陆源地下淡水和海水的混合，盐度往往具有梯度变化，地下水中镭同位素会大量解吸并随着SGD进入近岸海水中。进入海水中的镭可以通过平流、扩散等过程进行迁移，所以通过对镭同位素活度及分布的研究可以了解水体交换、混合过程[10-13]。
嵊泗位于121°30′E-123°25′E，30°24′N-31°04′N，地处舟山群岛的最北部，长江口与杭州湾的交汇处。年平均气温15.8℃，年平均表层水温为17℃左右，该海域受沿岸低盐水、黄海冷水团及黑潮暖流影响，盐度值有明显的季节变化。从西部到东部，波浪作用越来越强，潮汐性质为正规半日潮[14]。近岸1 km内水深为5~10 m，水色浑浊。嵊泗列岛属浙闽地质隆起向东北海域的延伸带，岩层以花岗岩为主，土层薄，地质条件较好。近年来随着嵊泗岛周边旅游及水产养殖业的发展，越来越多的陆源污染物通过地下水排放进入近岸海水中，对其近岸生态系统产生了一定影响[14]。本文基于镭同位素在嵊泗高场湾沿岸地下水和近岸海水中的分布以及30 h的定点连续观测，研究近海水体混合过程以及潮汐驱动对SGD的影响，同时结合地下水中的营养盐浓度估算SGD所携带的营养盐通量。
1 材料与方法
2015年11月3日至12日，在嵊泗岛高场湾附近采集了海水及海底地下水(沙滩间隙水)样品，采样站位如图 1所示。海水样品利用当地船只由岸边向外海~1200 m，以大约100~200 m间距采集一个断面的表层海水样品，采样量~50 L，高潮(GCBH1~6)和低潮(GCBL1~6)时各进行一次采样，其中离岸距离最远的站位为GCB(H/L)-1；间隙水是通过插入沙滩不同深度沉积物的push-point间隙水采样器[15]，用蠕动泵抽取~20 L，命名为SSPW；此外，在高场湾栈桥上距离岸边200 m处进行了30 h的定点连续观测以研究潮汐驱动对SGD的影响，共采集10个海水样品，分别命名为GCBTS1~10。盐度和温度由盐度计(型号：YSI-EC300A)进行现场测量。海水经0.45 μm的醋酸纤维膜过滤，然后以~0.5 L/min的流速通过锰纤维样品柱以富集其中的镭同位素。每个样品富集结束后用Milli-Q水淋洗锰纤维以洗去盐分，并控制其含水量为75%左右。最后将锰纤维装入样品柱，使用RaDeCC(镭延迟符合计数器)现场测定223Ra和224Ra，样品放置一年后再次上机测定228Ra活度。仪器对223Ra和224Ra的检测限分别为0.01 dpm和0.04 dpm[16]。
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图 1 2015年11月嵊泗岛采样站位图(离岸最近的GCBH(L)-6亦为连续站观测点)Fig. 1 Station locations in Shengsi Island in November 2015(Time series station located at GCBH(L)-6)营养盐样品取~60 mL水样现场过滤，加入饱和氯化汞并避光保存。带回实验室利用营养盐自动分析仪测定溶解无机态营养盐(NO2-，NO3-，NH4+，PO43-和SiO32-)(型号：Skalar SANplus146)[17]，其中溶解无机氮(DIN)含量为硝酸盐(NO3-)、亚硝酸盐(NO2-)与铵盐(NH4+)含量之和。溶解无机磷(DIP)是PO43-的浓度，溶解硅(DSi)是SiO32-的浓度。
2 结果与讨论
2.1 高场湾近岸水体镭同位素活度
研究区域内所有样品中镭同位素活度列于表 1中。近岸表层海水的温度变化范围为19.1~20.6℃，平均值为19.9℃；盐度变化范围为24.0~25.3，平均值为24.9；224Ra的活度范围为61~103 dpm/100 L，平均为80±4 dpm/100 L；223Ra的活度范围为1.7~5.5 dpm/100 L，平均为3.5±0.7 dpm/100 L。228Ra的活度范围为11.2~47.5 dpm/100 L，平均为31.8±0.9 dpm/100 L。低潮时采集的断面海水(GCBL1~6)中镭同位素平均活度(223Ra:4.0±0.6 dpm/100 L; 224Ra:87±4.8 dpm/100 L)与高潮(223Ra:3.3±0.7 dpm/100 L; 224Ra:65±3.7 dpm/100 L)时所采样品相比略高。总体来说，镭同位素的活度均表现出近岸高、离岸低的趋势。地下水(沙滩间隙水)样品中，间隙水盐度变化范围为10.8~23.8，平均为18.6，而镭同位素的变化范围较大，224Ra的活度范围为108~700 dpm/100 L，平均为479±18 dpm/100 L；223Ra的活度范围为2.7~32.6 dpm/100 L，平均为16.7±2.9 dpm/100 L。228Ra的活度范围为32.7~137.9 dpm/100 L，平均为96.9±4.3 dpm/100 L。
表 1 近海水体及沙滩间隙水中的温盐、镭同位素活度Tab. 1 Temperature, salinity and Ra activities in coastal water and pore water
2.2 近岸水体滞留时间
水体滞留时间的估算是了解水体及其物质在海洋中输送的水动力过程的基础。对于天然存在的Ra同位素，基于不同半衰期相应核素的活度比可用于确定近岸水体滞留时间[11]。高场湾近岸海水及地下水中224Ra和223Ra的活度比如图 2所示，沙滩间隙水和海水中的活度比分别为33.4和20.9。对于嵊泗近岸水体，海水中Ra的添加项主要来自地下水和沉积物的输入，Ra的损失项则主要由与低Ra活度水体的混合及其自身放射性衰变造成。假设系统处于稳态，那么对224Ra和223Ra可以写出如下平衡方程[11]：
(1) 
(2) ![]()
图 2 近岸沙滩间隙水及海水中224Ra与223Ra的活度比Fig. 2 224Ra vs.223Ra for samples in seawater and porewaterF224Ra、F223Ra分别代表输入系统的224Ra和223Ra总量；I224Ra和I223Ra分别代表系统中224Ra和223Ra的总量；λ224和λ223分别代表224Ra和223Ra的衰变常数，分别为0.189和0.0608 d；T代表系统的水体表观年龄。将两式相比后整理可得:
(3) 式中:
2.3 潮周期内镭同位素的变化趋势
2015年11月12日，在嵊泗高隆湾的栈桥上进行了30 h潮周期内连续的定点观测，每3 h采一次样品。观测期间盐度从低潮时的24.7变化到高潮时的25.1。而镭同位素的活度也表现潮周期内的浮动变化(223Ra :2.2~5.5 dpm/100 L、224Ra :61~103 dpm/100 L)，与盐度变化相反，表现为在高潮时活度较低而在低潮时活度较高(图 3)，这是因为涨潮时外海水的涌入对湾内水体镭同位素有稀释作用，使其活度降低；随着潮水漫上海滩，高盐度外海水与低盐度沙滩间隙水混合过程中，镭同位素会由于盐度的升高从沉积物上解吸下来进入间隙水，并在落潮过程中随着再循环海水释放进入湾内水体，导致水体中的镭同位素活度变高[18]。
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图 3 近岸海水的盐度、224Ra、223Ra、228Ra活度在潮周期内的变化情况Fig. 3 The tide level and the salinity, 224Ra, 223Ra, 228Ra activities in coastal water during time series sampling2.4 高场湾SGD通量的估算
2.4.1 潮动力模型计算SGD
为了评估潮汐驱动下的SGD通量，我们采用如下公式进行计算[19]:
(4) 式中：Rabkgd为背景值，为了规避潮汐外的其他影响因素，以潮周期内活度的最低值作为背景值；d代表平均水深；τ是水体滞留时间；Ragw代表地下水端元中的Ra活度，本文地下水端元值选取沙滩间隙水Ra活度的平均值。由于Raobs是基于连续站观测的每一个时间点的Ra的活度，因此就能够产生一系列的SGD输入通量。对于224Ra和223Ra，可以分别得到潮汐动力下SGD的排放速率分别为2.3~5.7、3.9~12.9 cm/d，平均值分别为4.1±0.3、7.6±1.1 cm/d。
不同海湾具有不同的地理环境和水文地质条件，因此不同区域的SGD存在很大差异，根据前人对我国沿岸海域SGD研究中可以看出这一点。郭占荣等运用Ra同位素对福建省隆教湾SGD通量进行了估算[20]，发现当地SGD通量高达3.03× 105 cm/d。Peterson等运用潮动力模型估算了黄河三角洲的SGD通量约为9.2 cm/d。王希龙等[16]估算威海桑沟湾的SGD通量为1.4~6.3 cm/d。Wang等[21]对三亚湾的SGD通量估算结果为25~44 cm/d。甚至有研究发现，在一些海湾SGD通量明显大于其沿岸河流的径流量[22-23]，例如，Wang等[23]利用224Ra质量平衡模型对大亚湾SGD通量进行估算，发现大亚湾SGD通量是其沿岸河流径流量的16倍。以上研究表明，对于近岸海域尤其是封闭、半封闭小海湾SGD研究是十分必要的，SGD对于类似的小海湾的生态环境具有不可忽略的影响。
近岸环境SGD的通量还可以通过区域内水体混合速率和长半衰期镭同位素的活度分布来估算。水体中镭同位素活度随时间的变化与离岸距离之间的关系受到平流、扩散及衰变影响，可用下式表示[12]：
(5) 式中：A表示镭的活度；t表示时间；Kh表示涡动扩散系数；x表示离岸距离；ω为平流速率；λ为镭同位素的衰变系数。在相对封闭的海湾内，若忽略平流且系统处于稳态则上式可简化为：
(6) 式中：A0和Ax分别表示离岸距离为0、x m时实测镭同位素活度，将上式两边取对数则有：
(7) 因此，理论上镭活度的对数值与离岸距离呈线性关系。然后根据长半衰期228Ra随离岸距离的变化梯度p，可计算228Ra的输送通量：
(8) 再通过地下水中228Ra的平均活度Ad，湾内海水平均深度H及离岸距离L即可计算SGD通量：
(9) 近海海水中镭同位素活度随离岸距离的变化趋势如图 4所示。低潮时镭同位素的衰减趋势较明显，而高潮时随着离岸距离增加，镭同位素活度变化趋势不明显，因此此处只取低潮时镭同位素的活度进行线性拟合，并计算涡动扩散系数。低潮时ln223Ra和ln224Ra随离岸距离的变化趋势如图 5所示。注意在离岸1 km外223Ra和224Ra的活度都有不同程度的增加，这一现象在前人的研究中也有出现[13]。
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图 4 223Ra和224Ra活度随离岸距离的变化趋势Fig. 4 Changes of 223Ra, 224Ra activities along with distance offshore近岸1 km内ln223Ra随离岸距离变化的斜率为5.5×10-4 /m，R2为0.92；ln224Ra的变化斜率为3.0×10-4 /m，R2为0.64。运用公式(7)，基于223Ra和224Ra计算的涡动扩散系数分别为2.8 /(m2·s)，24/(m2·s)。两者差别较大的原因可能是由于其涡动扩散在时间和空间尺度上有差异，半衰期更长的223Ra相比224Ra更适用于较长尺度[11]，另外由于228Th的内增长，224Ra的分析数据可能存在较大误差。此处使用由223Ra计算的结合长半衰期228Ra的离岸梯度来估算SGD通量。
228Ra活度随离岸距离的变化如图 6所示，其梯度为-0.0296 dpm/(100 L·m)，将其与Kh相乘可得到228Ra的输送通量为0.83 dpm/(m2·s)，地下水中228Ra的平均活度A=0.97 dpm/L，研究区域的水深h的平均值为3 m，离岸距离d为1 km，经计算SGD的通量F=2.6 L/(m2·s)。若表示为cm/d则F=22 cm/d，此值与潮动力模型计算出的SGD速率(基于223Ra为7.6 cm/d)相比，说明潮汐驱动对该区域SGD通量的贡献约为35%，其他的驱动力则可能来源于水力驱动、波浪驱动等。
2.5 SGD携带的营养盐通量
地下水所携带的营养盐是近海海水中营养盐的重要来源。本研究测定了高场湾地下水、海水中以及潮周期内海水的营养盐浓度，结果如表 2所示。采样期间，海水样品中DIN、DIP和DSi的浓度分别为49.3~78.0 μmol/L、1.20~2.66 μmol/L和45.6~52.7 μmol/L，平均值分别为59.7 μmol/L、1.52 μmol/L和49.6 μmol/L；三者在地下水的浓度分别为92.2~356 μmol/L、1.08~2.24 μmol/L、67.3~129 μmol/L，平均值分别为228 μmol/L、1.60 μmol/L、92.6 μmol/L。地下水中氮、硅营养盐的含量均比海水高出很多。
表 2 海水和间隙水样品中DIN、DIP和DSi的浓度Tab. 2 Concentration of DIN, DIP, DSi in seawater and pore water
潮周期内营养盐随时间的变化趋势如图 7所示，从低潮到高潮，近海海水DSi、DIN、DIP的含量均有不同程度的增加，说明低潮时随着沿岸含高浓度营养盐地下水的输入，海水中的营养盐含量随之增加。
根据地下水中营养盐的活度和SGD通量即可计算随SGD输入到近海中的营养盐通量。地下水中DIN、DIP、DSi的浓度平均值分别为228 μmol/L、1.60 μmol/L、92.7 μmol/L，结合SGD的通量(保守估计)2.6 L/(m2·s)，计算得DIN、DIP、DSi的排泄通量分别为593，4.16，241 μmol/(m2·s)。此外，地下水中营养盐的N/P比约为143，明显大于浮游植物生长需要的营养盐比值(Redfield比值N: P=16: 1)[24]，地下水中这些含有高N/P值的营养盐进入相邻海域可能会改变该水域的营养结构和浮游植物的种群组成，进而可能引发水体富营养化和赤潮等生态环境问题。
2.6 SGD估算的不确定性分析
本文通过潮动力模型和镭同位素离岸衰减来估算SGD通量，不确定性主要来自估算滞留时间产生的误差、地下水端元取值的不确定性、同位素观测值产生的误差等。由公式(3)计算水体滞留时间过程中，根据镭同位素的测定误差及误差传递原理，滞留时间的不确定度为35%。海水中223Ra和224Ra活度的相对误差分别为30%和6%，地下水端元228Ra活度的相对误差为5%，因此基于公式(9)及误差传递可知以223Ra估算SGD通量将产生54%的不确定度。
3 结论
本文通过嵊泗沿岸地下水和近海环境中镭同位素的活度分布对这一区域的SGD进行了研究。研究发现近海海水的滞留时间约为4.6 d。运用潮动力模型，基于223Ra和224Ra得到的SGD通量分别为7.6 cm/d和4.1 cm/d，而利用223Ra的离岸衰减估算出SGD通量为22 cm/d，说明潮动力驱动对SGD的贡献约占35%。尽管SGD估算存在54%的不确定度，但仍说明SGD对该地区近岸水环境具有很大影响。由SGD通量和地下水端元营养盐的浓度计算得DIN、DIP和DSi的排泄通量分别为593，4.16，241 μmol/(m2·s)，SGD可能是该区域营养盐的重要输入通道之一。
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图 1 2015年11月嵊泗岛采样站位图(离岸最近的GCBH(L)-6亦为连续站观测点)
Fig. 1. Station locations in Shengsi Island in November 2015(Time series station located at GCBH(L)-6)
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图 2 近岸沙滩间隙水及海水中224Ra与223Ra的活度比
Fig. 2. 224Ra vs.223Ra for samples in seawater and porewater
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图 3 近岸海水的盐度、224Ra、223Ra、228Ra活度在潮周期内的变化情况
Fig. 3. The tide level and the salinity, 224Ra, 223Ra, 228Ra activities in coastal water during time series sampling
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图 4 223Ra和224Ra活度随离岸距离的变化趋势
Fig. 4. Changes of 223Ra, 224Ra activities along with distance offshore
表 1 近海水体及沙滩间隙水中的温盐、镭同位素活度
Tab. 1 Temperature, salinity and Ra activities in coastal water and pore water
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表 2 海水和间隙水样品中DIN、DIP和DSi的浓度
Tab. 2 Concentration of DIN, DIP, DSi in seawater and pore water
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