Distribution, source analysis and ecological risk assessment of heavy metals in surface seawater near Qisha peninsula, Guangxi
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摘要:
为研究企沙半岛近岸表层海水重金属的含量分布特征及质量现状，笔者于2020年11月在企沙半岛近岸海域采集表层海水样品67份，分析海水的理化性质和6种重金属含量。结果显示，As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn的含量分别为（2.06±0.89）μg/L、（0.08±0.06） μg/L、（2.13±0.76） μg/L、（1.91±0.74） μg/L、（0.22±0.19） μg/L、（16.17±12.89） μg/L。与研究区近10年的数据相比，Cr与As有所增加，其他元素的含量大致持平或略有下降。重金属的分布范围不具有明显的规律性，推断可能有不同的来源。研究区大部分海水符合《海水水质标准》（GB 3097－1997）一类水质标准，少数符合二类、三类水质标准。影响水质的元素主要为Cu和Zn，水质综合指数结果表明，海水为清洁级。利用风险熵对海洋生物的重金属生态风险进行评价，结果表明，Cu、Zn、As存在生态风险。相关性分析和聚类分析显示，重金属含量与总磷、盐度有一定的关系。利用PCA-MLR模型对重金属的来源进行解析，得出船体涂料及废水、自然背景岩石风化、工业及养殖废水3种来源贡献率分别为41%、48%、11%。
Abstract:In order to study the distribution characteristics and quality status of heavy metals (HMs) in the surface seawater near Qisha peninsula, 67 surface seawater samples were collected in the coastal waters of Qisha peninsula in November 2020 to analyze the physical and chemical properties and HMs content in seawater. The results showed that the contents of As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn were (2.06 ± 0.89) μg/L, (0.08±0.06) μg/L,(2.13±0.76) μg/L, (1.91±0.74) μg/L, (0.22±0.19) μg/L and (16.17±12.89) μg/L respectively. Compared with the data in the past 10 years, the concentration of Cr and As was increased, and other elements were roughly the same as or slightly decreased. The distribution range of HMs has no obvious similarity, indicating that they may have different sources. Most of the seawater meets the seawater quality class I, and a few sites are in class II and class III. The elements affected the water quality were mainly Cu and Zn. The comprehensive water quality index (WQI) showed that the surface seawater was at clean level. Using risk quotient (RQ) to evaluate the ecological risk of HMs to marine organisms, it was considered that the main risk elements were Cu, Zn and As. With the correlation analysis and cluster analysis, it was considered that the content of HMs had a certain relationship with total phosphorus and salinity. PCA-MLR model was used to analyze the sources of HMS. Three sources such as hull coating and wastewater, natural background rock weathering and industrial and aquaculture wastewater were get, and the contribution rates were 41%, 48% and 11% respectively.
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Keywords:
- Qisha peninsula /
- surface seawater /
- heavy metals /
- pollution assessment /
- PCA-MLR
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随着经济社会的发展，重金属污染已经成为影响生态环境和人类健康的关键因素之一[1]。由于生物累积效应，重金属往往在高等生物体内产生富集，从而危害人类的健康[2-3]。水生生态系统中重金属污染现状调查和健康风险评价工作，已经引起了越来越多学者的关注[4-5]。目前对于近岸海水及表层沉积物中重金属污染的相关研究，使用较多的是质量评价法及潜在生态风险指数法[6-8]，也有部分学者采用健康风险评价模型评价近岸海水暴露途径的健康风险[9-10]。
北部湾城市群承载着广西−广东−海南经济高质量发展的重要任务，广西沿海的防城港、钦州、北海等地正在着力建设海洋牧场的核心示范区。海洋牧场的规划建设，不仅仅是乡村振兴改善民生的手段，也是产业升级、建设现代化产业集群的重要举措。前人针对北部湾地区的海水、沉积物及海洋生物的调查评价已取得了一定的成果[11-14]，但由于区域经济的迅猛发展，入海污染物通量的年际变化也较大[15]，所以对海水质量的持续调查与监测显得尤为重要。本文通过采集企沙半岛近岸海域表层海水样品，分析海水中重金属的含量、研究其分布特征、讨论其影响因素、解析其来源，以期为该区域的生态保护及污染治理提供支撑。
1 材料和方法
1.1 采样点位及方法
于2020年11月，采用DGPS定位，利用有机玻璃采水器采集水下0.5 m的表层海水样品67件，采样位置如图1所示。利用上海三信SANXIN系列多参数水质测试仪现场测试水样pH、溶解氧、氧化还原电位、水温、电导率、TDS等理化指标，根据不同测试指标要求添加试剂分瓶低温保存，送国土资源部南宁矿产资源监督检测中心进行分析测试。
1.2 分析测试及质量控制
重金属分析测试依据《海洋监测技术规程 第1部分：海水》（HY/T 147.1－2013），测试仪器为Varian 820型电感耦合等离子体质谱仪。测试过程中，选取10%的样品做平行样分析，平行样的误差低于5%。采用标准物质GBW08617、GBW080117、GBW080040控制分析质量，回收率为92%～115%。Pb、Cr、Cu、Zn、Cr、As的检出限分别为0.07 μg/L、0.05 μg/L、0.12 μg/L、0.10 μg/L、0.03 μg/L、0.05 μg/L。其他理化性质指标测试按照《海洋监测规范 第4部分：海水分析》（GB 17378.4－2007）执行。
1.3 评价方法及标准
1.3.1 水质综合指数法
水质综合指数法（WQI）是目前使用较多的一种水质评价方法，由于能够综合考虑多种指标的影响，所以适用性较广 [16-17]，其公式为：
$$ {P}_{i}=\frac{{C}_{i}}{{B}_{i}} $$ (1) $$ WQI=\frac{1}{n}{\sum }_{i=1}^{n}{P}_{i} $$ (2) 式中：Ci为元素i的实测值；Bi为元素i的背景值（本次采用海水一类水质标准）；Pi为单因子水质指数；n为重金属元素种类，本文为6种。评价标准为：WQI≤1为清洁级，1<WQI≤2为轻微污染，2<WQI≤3为中度污染，WQI>3为严重污染。
1.3.2 风险熵评价法
风险熵（RQ）指污染物的暴露值与生物可接受值的比值[18-19]。风险熵评价法通常用来评价海水中重金属对海洋生物的生态风险程度，其公式为：
$$ RQ=\frac{EEC}{PNEC} $$ (3) $$ PNEC=\frac{{HC}_{5}}{SF} $$ (4) 式中：EEC为环境暴露数据，本次采用重金属的实测值，即公式（1）中的Ci。PNEC为预测无效应浓度，利用公式（4）计算。HC5为物种毒性敏感性累计模型（SSD）的5%分位数，本次利用杜建国等[20]针对海洋生物构建的SSD模型计算的HC5值（表1）。SF为安全毒性因子，取保守值5。评价标准为：RQ≤0.1时，为低生态风险；0.1<RQ≤1时，具有中等生态风险；RQ>1时，具有高生态风险。
表 1 海洋生物拟合毒性数据HC5Tab. 1 toxicity data of marine organisms HC5元素 As Cd Cu Cr Pb Zn HC5/μg·L−1 0.50 1.07 3.46 25.43 234.06 25.54 2 结果与讨论
2.1 重金属含量分布
企沙半岛近岸海域表层海水重金属（表2）、盐度、硫化物含量及分布如图2所示，其中平面图采用DIVA插值法，利用Ocean data view制作[21]。各元素的分布范围存在明显差异，其中，Pb、Cd、Zn的变异系数超过80%，说明受人类活动的影响较大。较高的变异系数和不同元素分布的差异性显示，重金属可能具有不同的来源。As的高值区主要位于企沙半岛东南部海域，呈北高、南低的特点；Cd的高值区与As的高值区部分重合；Cr高值区主要位于研究区中部，呈现向南、北两侧逐渐降低的特征；Cu的高值区与As的东南部高值区相近；Pb、Zn的分布较一致，高值区靠近研究区东部；海水盐度呈南高、北低的特征，硫化物的含量呈现靠近企沙半岛和钦州港相对较高的特点。
表 2 企沙半岛海域及其他地区表层海水重金属含量（μg/L）Tab. 2 Contents of heavy metals in surface seawater of Qisha peninsula and other areas参数 Pb Cr Cd Cu Zn As 数据来源 最小值 0.03 0.89 0.03 0.71 0.60 0.89 本文数据 最大值 0.85 3.79 0.49 5.34 68.60 4.37 均值 0.22 2.13 0.08 1.91 16.17 2.06 标准偏差 0.19 0.76 0.06 0.74 12.89 0.89 变异系数/（%） 87 36 82 39 80 43 江苏沿海 0.64 – 0.09 3.14 10.18 1.53 [16] 七连屿海域 1.67 1.0 0.08 0.32 6.4 1.2 [17] 红海湾 1.03 0.38 0.123 1.99 11.62 1.88 [22] 涠洲岛海域 0.76 0.2 0.28 1.0 10.0 0.52 [23] 防城港2012 0.86 1.11 0.092 2.26 16.9 0.72 [24] 北部湾2014 1.1 – 0.13 1.70 19.3 1.51 [25] 钦州湾2013 1.73 0.65 0.277 3.46 17.24 0.54 [26] 钦州湾2016 0.86 0.32 0.52 4.20 13.0 0.66 [27] 一类水质 1 50 1 5 20 20 [28] 二类水质 5 100 5 10 50 30 三类水质 10 200 10 50 100 50 ![]()
图 2 企沙半岛海域表层海水重金属分布平面图Fig. 2 Distribution plan of HMs in surface seawater of Qisha peninsula与国内其他海域表层海水中重金属含量相比[16-17，22-27]，企沙半岛海域表层海水重金属Cr、Zn、As含量高于红海湾表层海水，Cr、Cu、Zn含量高于七连屿表层海水，Zn、As含量高于江苏沿海表层海水，Cr、Cu、Zn、As含量高于涠洲岛沿海海水。与研究区的临近海域相比，Cr和As的含量高于防城港海域，Cu和As的含量高于北部湾海水。与钦州湾近10年的数据相比，Cr和Zn的含量高于往年平均值，其他元素含量相对降低或稳定。综合对比显示，Cr、Cu、Zn、As是值得关注的元素。
2.2 污染评价
《海水水质标准》（GB 3097－1997）对海域的不同使用功能区和保护目标，建立了4类海水标准[28]。企沙半岛海域表层海水中Pb、Cr、Cd、As均符合一类水质标准；Cu除1个点位为二类水质，其他点均符合一类水质标准；Zn有3个点位符合三类水质标准，1个点位符合二类水质标准，其余均符合一类水质标准。总体上，企沙半岛海域表层海水水质较好，适用于海洋渔业水域、自然保护区等用途。
水质评价采用的是最差指标评价法，仅能反映某个超标最严重元素的特点，而水质综合评价指数法，能够考虑多种元素的影响，从而更全面地反映污染的现状。按照公式（1）、（2）计算得到水质单因子指数和水质综合指数（图3），水质单因子指数与水质评价结果类似，只有部分样品受到Cu和Zn污染；水质综合指数均小于1，表明水质处于清洁级。
2.3 生态风险评价
北部湾地区广泛分布着海洋牧场，研究区也规划有多个海洋养殖功能区，因此评价海水重金属对海洋生物的潜在风险显得尤为重要。利用公式（3）（4）计算出6种重金属对海洋生物的风险熵（RQ）（图4）。结果显示，Pb的RQ值远小于0.1，表明其生态风险较低，这可能是由Pb对海洋生物毒性较低导致的[20]。而Cr、Cd总体处于低生态风险，但存在部分点位为中等风险（分别有18个和7个点位）。Cu、Zn整体处于中等风险级别，少部分样品达到高风险级别（分别有2个和10个点位）。As所有样品均处于高风险级别。本次安全环境因子（SF）取保守值5，可能存在一定的过度保护效应，但是目前的风险熵指数表明，Cu、Zn、As对海洋生物具有明显生态风险，需要引起关注。
2.4 海水环境因子与重金属的关系
海水的理化性质会影响海水中重金属的分布，利用SPSS 25将数据进行正态转换后，绘制双向聚类热图（色阶为皮尔逊相关系数）显示了理化性质与重金属之间的关系（图5）。双重聚类分析显示，重金属可以分为两簇：Cd、As、Pb为一簇，Cr、Cu、Zn为一簇。理化性质可以分为3簇：第一簇为盐度、总磷(TP)、温度，这些指标与Cd、As、Pb的正相关性显著，与Cu也具有较显著的正相关性，表明高水温和高盐度有利于重金属元素的溶解扩散。黄向青等认为高水温可能对Cd等元素的活跃性产生一定的影响[26]，而研究区南部低纬度地区的高水温、高盐度与重金属分布也体现出相似的结果。企沙半岛西南部工业区工业废水的排放对水温和盐度具有一定影响，可能是造成这些理化指标与重金属相关性显著的原因。第二簇为硫化物、总氮（TN）、pH， Pb、Cd等亲硫元素表现出与硫化物存在一定正相关，但Cu、Zn却表现出负相关，表明含硫量不是控制重金属分布的关键因素。第三簇为COD、总碳(TC)、悬浮体(SPC)、溶解氧(DO)，与重金属Zn、Cu具有一定的相关性。有机物对重金属的吸附作用会导致沉积物中重金属含量增加，而海水中重金属含量则相对减少[8]，Cd、As、Pb与TC、DO、COD的负相关性也证明了该结论。而Cr和Zn与COD、TC呈一定的正相关性，表明其来源可能与有机物含量较高的废水有关。总体来说，除近岸工业废水控制的盐度、温度、有机质含量与重金属相关性较显著外，其它海水理化因子与重金属的相关性不显著，这可能是由于海水理化因子受水动力和天气影响较大，与重金属含量的分布存在不同步现象[26]。
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图 5 表层海水重金属与理化指标双向聚类热图Fig. 5 Bidirectional clustering heat map of HMs and physical and chemical indexes2.5 重金属来源分析
为了进一步讨论重金属的来源，利用主成分分析法（PCA）对海水中重金属指标进行分析（KMO抽样适度测定值为0.640，巴特利特球形度检验显著性小于0.05）。通过对重金属元素进行归一化之后，利用主成分分析法得到6个主成分，提取特征值>1的前3个主成分，累积方差贡献率为77.18%，可以解释大部分的物源信息（图6）。其中，Pb、Cd、As在第一主成分（PC1）上具有较高的正载荷，这与聚类分析的结果相同，表明其主要代表了这3种元素的污染源信息。一般来说，海水中的Pb主要来自废水的排放和大气沉降[29]，而Cd和Pb、As具有海洋运输、船舶废水的排放来源[30]。第二主成分（PC2）中Cr、Zn、Cu具有明显的负载荷，聚类分析将这3种元素归为一类，Cu、Zn为研究区的主要超标元素，表明第二主成分并非人为污染源，极有可能代表着自然环境背景。Pb、Zn在第三主成分（PC3）中具有较高的载荷，表现出PC3对这两种元素的控制作用。
通过样品的主成分得分平面分布图可以看出各主成分的主要影响区域（图7），结合重金属的分布特征，可以对主成分控制的重金属分布有更清晰的认识。PC1得分较高的区域主要分布在研究区东南部海域，且Cu、Pb、As、Cd含量分布与PC1得分分布重合度较好。该主成分在近岸海域得分较少。通过收集资料和实地调查表明，该区域主要为钦州港和防城港的航道及船舶锚地，船舶涂料及废水排放是主要污染源。
PC2的得分分布图显示企沙半岛近岸海域为高值区，远离海岸得分逐渐降低。与重金属分布图对比，发现没有与其类似的元素分布。由于所有重金属在该主成分上载荷均不明显，而Cu、Zn具有较高负载荷，所以推测该主成分代表了自然背景的岩石风化物源输入。
PC3的得分分布表现出钦州湾和企沙半岛近岸相对较高的特征。该主成分主要控制元素为Zn， Zn的分布与富含有机质的废水有关，该区域靠近近岸工业区，还存在大面积的养殖区，因此其可能代表了近岸工业废水及海产养殖源输入。
为进一步讨论3种主要污染源的相对贡献率，利用主成分−多元线性回归模型（PCA-MLR）进行相对贡献率计算[31-32]。以归一化后的6种重金属浓度之和(C)为因变量，以主成分因子得分为自变量，得到标准化后的回归方程（5），R2为0.922，表明拟合效果较好。
$$ \mathrm{C}=0.601\times {PC}_{1}+0.728\times {PC}_{2}+ 0.156× {PC}_{3} $$ (5) 通过计算，船舶涂料及废水的污染源相对贡献率为41%，自然背景下岩石风化的相对贡献率为48%，工业废水及养殖业污染源的相对贡献率为11%。
3 结 论
研究表明，企沙半岛的海水水质较好，海水主体符合《海水水质标准》（GB 3097－1997）一类水质标准，极少数符合二类、三类水质标准。影响企沙半岛水质的重金属主要为Cu和Zn，综合水质指数显示，表层海水为清洁级。风险熵评价结果显示，企沙半岛的主要风险元素为Cu、Zn、As。数理统计分析表明，企沙半岛水质中的重金属与海水的理化性质相关性不显著，总磷、盐度对重金属的含量、分布有一定的影响。通过主成分分析法，识别出船体涂料及废水、自然背景岩石风化、工业及养殖废水为企沙半岛海水重金属的主要来源，相对贡献率分别为41%、48%、11%。
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图 2 企沙半岛海域表层海水重金属分布平面图
Fig. 2. Distribution plan of HMs in surface seawater of Qisha peninsula
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图 5 表层海水重金属与理化指标双向聚类热图
Fig. 5. Bidirectional clustering heat map of HMs and physical and chemical indexes
表 1 海洋生物拟合毒性数据HC5
Tab. 1 toxicity data of marine organisms HC5
元素 As Cd Cu Cr Pb Zn HC5/μg·L−1 0.50 1.07 3.46 25.43 234.06 25.54 
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表 2 企沙半岛海域及其他地区表层海水重金属含量（μg/L）
Tab. 2 Contents of heavy metals in surface seawater of Qisha peninsula and other areas
参数 Pb Cr Cd Cu Zn As 数据来源 最小值 0.03 0.89 0.03 0.71 0.60 0.89 本文数据 最大值 0.85 3.79 0.49 5.34 68.60 4.37 均值 0.22 2.13 0.08 1.91 16.17 2.06 标准偏差 0.19 0.76 0.06 0.74 12.89 0.89 变异系数/（%） 87 36 82 39 80 43 江苏沿海 0.64 – 0.09 3.14 10.18 1.53 [16] 七连屿海域 1.67 1.0 0.08 0.32 6.4 1.2 [17] 红海湾 1.03 0.38 0.123 1.99 11.62 1.88 [22] 涠洲岛海域 0.76 0.2 0.28 1.0 10.0 0.52 [23] 防城港2012 0.86 1.11 0.092 2.26 16.9 0.72 [24] 北部湾2014 1.1 – 0.13 1.70 19.3 1.51 [25] 钦州湾2013 1.73 0.65 0.277 3.46 17.24 0.54 [26] 钦州湾2016 0.86 0.32 0.52 4.20 13.0 0.66 [27] 一类水质 1 50 1 5 20 20 [28] 二类水质 5 100 5 10 50 30 三类水质 10 200 10 50 100 50
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